0. 引　言

轻水反应堆中的包壳管直接容纳和保护核燃料，承受着核燃料高温、高压、强辐射的作用。商用第三代轻水反应堆选用锆合金作为核燃料包壳材料[1-2]，然而，锆合金包壳管会与水发生反应生成氢气，从而造成核泄漏。为了解决上述问题，研究人员选用SiC纤维（SiCf）/SiC复合材料替代锆合金作为包壳管材料。与锆合金相比，SiCf/SiC复合材料具有更低的中子吸附截面、较优异的耐高温性能、较低的腐蚀速率[3-4]。SiCf/SiC复合材料包壳制备流程如下：采用缠绕或编织工艺将SiCf制成预制体，再经热解碳、化学气相渗透（chemical vapor infiltration，CVI）及化学气相沉积（chemical vapor deposition，CVD）工艺将其致密化后成为包壳坯体，坯体经机械加工制成满足装配要求的SiCf/SiC复合材料包壳。预制体是包壳的骨架，承担了包壳的大部分载荷，预制体壁厚及纤维体积分数影响着包壳结构，铺层方案影响着包壳的致密化过程和力学性能[5]。

SiCf/SiC复合材料包壳预制体成型工艺有编织和缠绕两种，与编织工艺相比，缠绕成型具有可设计性强、纤维排列整齐、稳定性高等优点[6-7]。目前，有关SiCf/SiC复合材料包壳预制体缠绕成型工艺的研究主要集中在缠绕工艺的实现与模拟以及工艺参数（如切点数）对预制体纤维体积分数和表面质量的影响方面[8-10]，但是，铺层方案对预制体结构以及致密后包壳的密度、孔隙率和力学性能的系统性影响尚未明确。

作者采用环向缠绕+螺旋缠绕成型工艺制备SiCf/SiC复合材料包壳预制体，根据预制体的壁厚要求、纤维体积分数要求及预制体表面质量确定最优缠绕张力；设计螺旋层3种纱宽参数与3种缠绕角度参数，通过理论计算得出满足壁厚要求的铺层方案并制备了预制体，研究螺旋层缠绕角度和切点数对预制体壁厚、纤维体积分数等的影响；预制体经热解碳、CVI及CVD致密等制备成包壳，对比研究了不同铺层方案下包壳的密度、孔隙率、环向和轴向强度，确定了较优的铺层方案，以期为SiCf/SiC复合材料包壳的工业化制造提供试验参考。

1. 试样制备与试验方法

试验材料为福建立亚公司提供的Cansas-3303 SiC纤维，丝束0.5K（每一丝束由500根纤维组成）。缠绕成型工艺包括环向缠绕和螺旋缠绕两种：通过环向缠绕制成环向层，环向层中SiC纤维逐条均匀搭接，可有效提高包壳的气密性，但环向层SiC纤维的严密搭接对预制体的CVI致密具有负向作用；通过螺旋缠绕制成螺旋层，螺旋层可以增加包壳的力学性能及刚度[11]，螺旋层SiC纤维之间存在间隙，对预制体的CVI致密具有正向作用，但会导致包壳的气密性不好。选择环向层+螺旋层的铺层方案。在缠绕过程中，通过张力调控使纤维在导纱轮上均匀展开并紧密缠绕在芯模上[12]。

在确定最优缠绕张力时，缠绕成型的铺层方案为1环向层+1螺旋层，环向层纱宽为1.1 mm，螺旋层纱宽为0.85 mm，螺旋层缠绕角度为±45°，一切点，环向层和螺旋层的缠绕张力均分别为0，1，2，3，5 N。在Wind-Soft软件上制作环向层和螺旋层缠绕程序，设置缠绕张力，在PW-200型四轴缠绕机上进行预制体的缠绕成型。

采用精度为0.01 g的电子天平称取芯模质量及缠绕后预制体的质量，用直尺测量预制体长度，使用S-09型三坐标测量仪测量芯模和预制体外径，计算预制体壁厚和纤维体积分数，公式如下：

式中：H为预制体壁厚，mm；$\mathrm{<span\; style="font-size:\; 16px;\; color:\; rgb(0,\; 0,\; 0);">?</span>}$为预制体纤维体积分数；V为预制体中纤维所占体积，cm3；Vy为预制体所占体积，mm3；Rx为芯模外径，mm；Ry为预制体外径，mm；L为预制体长度，mm；Mx为芯模质量，g；My为预制体质量，g；ρ为SiC纤维密度，3.1 g·cm−3。

预制体的壁厚要求控制在0.45~0.56 mm、纤维体积分数应在45%~55%；根据这两个指标以及壁厚测试偏差小、纱线排布均匀的要求，确定预制体的最优缠绕张力。

预制体壁厚理论上为环向层和螺旋层厚度之和，环向层与螺旋层的厚度计算公式[13]如下：

式中：ρL为纤维的线密度，0.18 g·m−1；B为环向层纱宽，mm；b为缠绕层纱宽，mm；th为环向层厚度，mm；tlx为螺旋层厚度，mm；θ为螺旋层缠绕角度，（°）。

由式（3）和式（4）可知，调整纱宽、缠绕角度等参数，即调整铺层方案，会改变环向层和螺旋层厚度，从而改变预制体厚度。由于包壳的力学性能主要由螺旋层提供，而环向层对预制体的CVI致密具有负向作用，因此预制体仅设计一层环向层，即1环向层，环向层纱宽为1.1 mm；螺旋层层数分别为1，2层，螺旋层纱宽分别设置为0.85，1.10，1.35 mm，缠绕角度分别为±35°，±40°，±45°，将上述参数代入式（3）和式（4），计算出单层厚度，即可获得预制体厚度，并选出厚度符合要求的铺层方案。根据选出的铺层方案制备预制体，选用一切点和三切点[13]，将预制体分3次放入沉积炉内，以甲烷为原料，利用CVD工艺在预制体表面制备一层热解碳界面层；以三氯甲基硅烷为原料，通过CVI工艺对预制体进行SiC基体的致密化，最后利用CVD工艺在预制体表面制备一层致密的SiC涂层，得到包壳坯体。采用EasyTom 150型CT扫描设备观察包壳坯体结构，计算孔隙率[14-15]。通过计算预制体壁厚和预制体纤维体积分数以及包壳坯体孔隙率来确定切点数。

将包壳坯体机械加工后制成包壳[16-18]，按照GB/T 1463—2005《纤维增强塑料密度和相对密度试验方法》，采用MDJ-600S型电子密度计测试包壳密度；按照GB/T 43938.1—2024《碳纤维增强复合材料薄壁管件力学性能试验方法第1部分：拉伸试验》，在包壳上制备拉伸试样，采用DDL300型拉力机进行轴向拉伸试验，拉伸速度为5 mm·min−1；根据ASTM C1819-21Standard Test Method for Hoop Tensile Strength of Continuous Fiber-Reinforced Advanced Ceramic Composite Tubular Test Specimens at Ambient Temperature Using Elastomeric Inserts制备涨塞试样，采用符合Practice E4的压力机测试并计算所制备包壳的环向强度；采用EasyTom 150型CT设备检测所制备包壳的孔隙率。上述试验均测5个试样取平均值。

2. 试验结果与讨论

2.1 缠绕张力的优化

由图1可以看出：缠绕张力为0时制备的预制体表面不平整，纱线排布不均匀且存在较多离缝；3，5 N缠绕张力下表面纱线排布均匀平整，离缝明显减少。

图 1不同缠绕张力下预制体的表面形貌

Figure 1.Surface morphology of preforms under different winding tensions

由图2可以看出：在缠绕张力0～5 N范围内，预制体的壁厚在0.45～0.58 mm，纤维体积分数在42%～57％，预制体壁厚、壁厚最大偏差与缠绕张力负相关，纤维体积分数与缠绕张力正相关。在缠绕张力为2，3 N下，预制体的壁厚和纤维体积分数均满足要求（壁厚0.45～0.56 mm、纤维体积分数45%～55％），其中2 N缠绕张力下的预制体壁厚最大偏差较大，说明表面平整度较差。综上，预制体最优缠绕张力为3 N。

图 2预制体的壁厚、壁厚最大偏差和纤维体积分数随缠绕张力的变化曲线

Figure 2.Wall thickness, wall thickness maximum deviation and fiber volume fraction vs winding tension curves of preforms

2.2 预制体铺层方案的确定

在3 N缠绕张力下，SiC纤维缠绕在芯模上的平均环向纱宽为1.1 mm，将该参数代入式（3）可得到环向层厚度为0.11 mm。由式（4）计算得到的螺旋层单层厚度以及环向层和螺旋层总厚度如表1所示。由表1可以看出，满足预制体壁厚要求（0.45～0.56 mm）的铺层方案如下：1环向层+1螺旋层、环向层纱宽1.1 mm、螺旋层纱宽0.85 mm、螺旋层缠绕角度±40°或±45°；1环向层+2螺旋层、环向层纱宽1.1 mm，螺旋层纱宽1.35 mm、螺旋层缠绕角度±35°。

2.3 螺旋层缠绕角度优化

采用1环向层+1螺旋层、环向层纱宽1.1 mm、螺旋层纱宽0.85 mm、三切点，螺旋层缠绕角度分别为±40°与±45°的铺层方案制备预制体并进行热解碳等处理得到包壳坯体。在螺旋层缠绕角度为±40°与±45°条件下，预制体的壁厚分别为0.50，0.48 mm，与设计厚度基本相同，最大偏差均为0.11 mm，纤维体积分数分别为50％和52％。由图3可以看出，螺旋层缠绕角度为±40°时所制备包壳坯体表面凸起数量少于螺旋层缠绕角为±45°时。这是因为螺旋层缠绕角度越大，螺旋缠绕时作用在芯模径向的分力越大，越易造成预制体纤维折损产生毛纱，毛纱表面沉积SiC后形成凸起。综上，最优螺旋层缠绕角度为±40°。

图 3不同螺旋层缠绕角度下包壳坯体的表面形貌

Figure 3.Surface morphology of preforms under different winding angles of cladding blank

2.4 螺旋层缠绕切点数优化

以1环向层+1螺旋层、环向层纱宽1.1 mm、螺旋层纱宽0.85 mm、一切点或三切点、螺旋层缠绕角度±40°的铺层方案为例，研究切点数对预制体壁厚、纤维体积分数和包壳坯体孔隙率的影响。由图4可以看出，与一切点相比，三切点下预制体的纤维搭接架空数量较多。在一切点和三切点下预制体的壁厚分别为0.50，0.53 mm，壁厚最大偏差分别为0.11，0.14 mm，纤维体积分数分别为50％和45％。三切点下预制体的壁厚及壁厚最大偏差均高于一切点下，但纤维体积分数低于一切点下，这是因为三切点下预制体纤维搭接架空数量较多，影响了预制体的壁厚以及平整度。一切点下所制包壳坯体的孔隙率（缺陷体积/总体积）为15.66%，这是由于此时预制体中的纤维搭接较为严密，在CVD沉积过程中表层形成了一层较密实的SiC层，阻碍了气体分子向内部渗透。三切点下所制包壳坯体的孔隙率为11.47%，这是因为此时预制体的纤维搭接架空对CVI致密过程有正向作用。综上，最优缠绕切点数为三切点。

图 4一切点与三切点下预制体的表面形貌

Figure 4.Surface morphology of preforms under one-tangent point and three-tangent point

2.5 不同方案下预制体和包壳性能的对比

根据2.3和2.4节选择两种优化铺层方案，如下：1环向层+1螺旋层、环向层纱宽1.1 mm、螺旋层纱宽0.85 mm、螺旋层缠绕角±40°、三切点（方案一）；1环向层+2螺旋层、环向层纱宽1.1 mm、螺旋层纱宽1.35 mm、螺旋层缠绕角±35°、三切点（方案二）。缠绕张力均为3 N。由图5可知，铺层方案二下预制体表面的平整度及纤维排布均匀性明显优于铺层方案一，这是因为增大纱宽可增加纤维排布均匀性，减少纤维搭接架空数量。铺层方案一和铺层方案二下预制体的壁厚分别为0.50，0.54 mm，壁厚最大偏差均为0.11 mm，纤维体积分数分别为50%和53%；预制体壁厚、纤维体积分数均满足要求，但铺层方案二下的预制体纤维体积分数更高。

图 52种铺层方案下预制体的表面形貌

Figure 5.Surface morphology of preforms under two layering schemes

铺层方案一和铺层方案二下所制包壳坯体的孔隙率分别为11.47%，6.45%，铺层方案二下的孔隙率更低，这是因为铺层方案二下预制体纤维体积分数更高，同时较大纱宽增大了CVI致密通道，更利于预制体的致密化。由表2可以看出，铺层方案一下所制包壳的轴向强度及孔隙率未达到指标要求，而铺层方案二下所制包壳的性能均满足指标要求。

3. 结　论

（1）在1环向层+1螺旋层、环向层纱宽1.1 mm、螺旋层纱宽0.85 mm、一切点、螺旋层缠绕角度±45°铺层方案下，预制体的最优缠绕张力为3 N，此时预制体表面平整，纱线排布均匀，壁厚为0.5 mm，纤维体积分数为50％。

（2）在缠绕张力为3 N下，满足预制体壁厚要求（0.45～0.56 mm）的铺层方案为1环向层+1螺旋层、环向层纱宽1.1 mm、螺旋层纱宽0.85 mm、缠绕角度±40°、三切点（方案一）以及1环向层+2螺旋层、环向层纱宽1.1 mm、螺旋层纱宽1.35 mm、缠绕角度±35°、三切点（方案二）。较大螺旋层缠绕角度下所制包壳的表面凸起数量较多，表面质量较差；切点数的增加导致预制体纤维搭接架空数量增多，对其CVI致密过程有正向作用，所制包壳的孔隙率降低。

（3）铺层方案二所制预制体的纤维平整度以及纱线均匀性优于铺层方案一，同时其纤维体积分数相较于铺层方案一提高了3％，制成包壳的性能满足要求，其环向强度为197 MPa，轴向强度为235.2 MPa，孔隙率为6.45％，密度为2.87 g·cm−3。铺层方案一下所制包壳的性能不满足要求。

文章来源——材料与测试网